元丹丘本世外之人，不惯长安官场生活，报与玄宗，欲离长安，玄宗也未挽留，李白与元丹丘相交甚厚，为之送行。临别时二人对饮，元丹丘道：“贤弟与我都不是官场之人，大唐表面看起来繁花似锦，实则权相弄柄，言路难开，玄宗皇帝惑于美色，早已不理朝政，此盛极而衰之兆也。”

　　“我原想辅佐玄宗皇帝立一番功名然后归隐，可皇帝只把我当成一个写诗的人，毫无实权，我与皇帝走得近，又常受一些官员的诽谤，这段时间玄宗已经渐渐疏远我了。长安我也没有久留之意了。”李白叹道。

　　二人依依惜别，李白作《西岳云台歌送丹丘子》

　　西岳峥嵘何壮哉！黄河如丝天际来。

　　黄河万里触山动，盘涡毂转秦地雷。

　　荣光休气纷五彩，千年一清圣人在。

　　巨灵咆哮擘两山，洪波喷箭射东海。

　　三峰却立如欲摧，翠崖丹谷高掌开。

　　白帝金精运元气，石作莲花云作台。

　　云台阁道连窈冥，中有不死丹丘生。

　　明星玉女备洒扫，麻姑搔背指爪轻。

　　我皇手把天地户，丹丘谈天与天语。

　　九重出入生光辉，东来蓬莱复西归。

　　玉浆倘惠故人饮，骑二茅龙上天飞。

　　李白自遭谗言，玄宗久不召见，以往结交的王侯也极少再与李白交往，李白十分苦闷。此种思想反应在他的一些诗歌中。如《同王昌龄送族弟襄归桂阳二首》、《月下独酌四首》《把酒问月》、《古风其二“蟾蜍薄太清”》、《古风其十二“松柏本孤直”》、《古风其二十一“郢客吟白雪”》、《古风其四十四“绿萝纷葳蕤》、《古风其四十九“美人出南国”》、《感遇四首其四“宋玉事楚王》、

　　《行路难三首（其三）》

　　有耳莫洗颍川水，有口莫食首阳蕨。

　　含光混世贵无名，何用孤高比云月？

　　吾观自古贤达人，功成不退皆殒身。

　　子胥既弃吴江上，屈原终投湘水滨。

　　陆机雄才岂自保？李斯税驾苦不早。

　　华亭鹤唳讵可闻？上蔡苍鹰何足道？

　　君不见吴中张翰称达生，秋风忽忆江东行。

　　且乐生前一杯酒，何须身后千载名？

　　三月份，李白自知在长安已无所作为，上书玄宗请求还山，玄宗毫无挽留，即赐百金准其离开。临行留有《初出金门寻王侍御不遇咏壁上鹦鹉》、《还山留别金门知己》、《鞠歌行》、《东武吟》。

　　李白离长安后，经灞陵、蓝田达商州，留诗《春陪商州裴使君游石鹅湖》、《山人劝酒》、《商山四皓》、《过四皓墓》。 初夏，抵达洛阳，见崔成甫。留诗《赠崔侍御（黄河三尺鲤）》。崔成甫笑对李白言道：“你李大诗人的名号如今已是妇孺皆知，洛阳小儿也会吟诵你的诗了。”

　　“此行长安，本想建功立业，可皇上只把我当一个写诗的，一些官员见皇上亲近我又进谗言，致使皇上与我日益疏远，长安无望，只好归隐山林了。”李白慨然道。

　　“太白不必挂怀，舍下前几日来了一位赶考的书生，名唤杜甫，字子美，我看他的诗写的极好，如能得到你的指点，或许前途无量。”

　　“快请出来一见。”李白欣喜道。

　　“来人，请杜甫出来相见，就说大诗人李白来了。”管家急入内堂寻杜甫。不一会只见一布衣清癯之人飞奔了进来，“哎呀呀，太白先生，太白先生，在下久闻您的大名，此生夙愿便是能与您一见，今日得偿所愿，大慰平生。”杜甫一身布衣，此时年方三十二岁，看起来厚道坦诚，李白经了一番官场，口腹蜜剑、阳奉阴违、笑里藏刀之人比比皆是，今见杜甫诚恳豁达，便如浑金璞玉一般，李白心下大喜，二人攀谈起来，一见如故。

　　“我平生最喜交友，子美与我一见如故，以后不要叫我太白先生了，你我兄弟相称如何？”

　　“您才气天下无双，还是当今皇上钦赐的翰林，我只是一介布衣，怎敢和您兄弟相称，如蒙不弃，子美愿长做您身边的一个书童，能得到您的一点指点，荣幸之至。”

　　“子美此言差矣，我李白虽蔑视权贵，力士脱靴，贵妃研墨，然而对于真正的朋友，确是倾心相交，朋友贵乎知心，何分贵贱，我观子美绝非常人，日后必能鱼跃龙门，你我以后便兄弟相称。子美可有诗词让我一观。”

　　杜甫闻言，忙取出袖里诗卷，李白开卷观之，待看到《望岳》一诗，李白喜道：“子美贤弟如此诗文，日后必当扬名四海。”二人本是不世出的天才，惺惺相惜，高山流水得遇知音，心内极为畅快。

　　李杜洛阳相聚月余，临别之际，二人约定不日再会洛阳。李白返家任城。任城主簿庐潜为李白接风。留诗《赠任城庐主簿潜》。